成果名称:  双模板协同组装制备粗糙表面碳纳米球及形成机理
 完成单位:  广东药科大学
 研究人员:  王秀芳,田勇,朱再盛,赵筱茜,万仁典,林宗善,王聪,赵亚娟
 介绍:  

 1、课题来源与背景:

本成果是在广东省自然科学基金项目的资助下取得的,项目名称:“双模板协同组装制备粗糙表面碳纳米球及形成机理”,合同编号:2021A1515010334。
2、研究目的与意义:
介孔碳纳米球因具有优良的热稳定性、生物相容性、可控的尺寸、精细的结构、规则的几何形状以及良好的流动性,而受到广泛关注。介孔碳纳米球可结合纳米粒(纳米效应)、大介孔(快速传质),以及独特的球形形态(空间效应)优势于一体,这些特性使其在药物载体材料、环保净化及光电等领域有独特的应用价值。
作为分子载体,氮掺杂碳材料仅仅拥有大介孔远远不够,为了增强细胞吸附和药物传递性能,具有可调的形态(粒径大小和表面粗糙度)更为关键。这是因为球形形态能够为扩散客体分子提供便捷路径,粗糙表面对“hairy”物质具有更高黏附能力,从而提高细胞吸附性能。初步的流式细胞实验表明,表面粗糙的纳米球比光滑的纳米球具有更高的细胞吸附能力,具备极大的使用价值。具有粗糙表面、优良生物相容性、大介孔和丰富N掺杂的多孔纳米碳球是物理和化学相互作用锚定活性载体的理想主体。因此,精确设计和控制合成具有大介孔和粗糙表面的氮掺杂碳纳米球具有重要的研究意义。
3、 主要论点与论据:
根据成核和增长理论可知,材料的最终形态主要来源于核部位增长的竞争效果。因此,为了调节粒径的大小和表面形态,必须控制氮掺杂碳纳米球的核增长。在酸性条件下,库仑力在核增长过程中起到关键作用。值得注意的是,酸性条件下表面活性剂的PEO嵌段和间苯三酚(pKa≈9.8)都会被质子化,在长范围的库仑力驱动下,表面活性剂的PEO嵌段、阴离子和resin通过I+X-S+机制发生自组装。此研究至今未见报道。
本项目以绿色无毒的油酸乳滴和Pluronic 表面活性剂为双模板,采用双模板协同自组装,利用氢键和库仑力作用来控制成核动力学,以独特的间苯三酚/乙二胺作为碳及氮掺杂前体,用以得到粒径和表面粗糙度可调的新型碳纳米球,极具创新性和可行性。
取得的主要成果:
(1)油酸乳滴和Pluronic 表面活性剂为双模板,开辟一条绿色经济的双模板协同自组装策略,实现大介孔氮掺杂碳纳米球的精确控制合成。
(2)创新性地提出一种形成机制,指导模板和碳源成核的聚集堆叠过程,使得纳米球非均匀增长并形成表面粗糙的纳米球;
(3)从介观结构的本身出发,在微乳液/间苯三酚/乙二胺体系的相互作用基础上,掌握了大介孔氮掺杂碳纳米材料/吲哚美辛药物微系统的控制释放机制,为设计高效的吲哚美辛载体提供一种新思路。
(4)研究成果在国际学术期刊发表论文被SCI 收录 6 篇,其中,JCR一区顶级期刊 1 篇(Advanced Materials, IF:29.4),二区 2 篇(Carbon, IF:10.9),三区 1 篇,四区 2 篇;培养硕士研究生 7 名。圆满完成各项研究任务,达到预期研究目标。
4、  创见与创新:
(1)以绿色无毒的油酸乳滴和Pluronic 表面活性剂为双模板,采用双模板协同组装策略,不采用传统酚醛树脂或价格昂贵的多巴胺为碳源及氮源,而创新性地选用绿色经济的间苯三酚/乙二胺作为碳及氮掺杂前体,通过调控溶液温度、组分比例及Pluronic 表面活性剂亲水端长度,控制纳米球的增长过程,合成粒径、孔径和空腔可调的氮掺杂介孔碳球,扩展并完善纳米球成核和增长理论。 
(2)从介观结构的本身出发,在微乳液/间苯三酚/乙二胺体系的相互作用基础上, 获得介孔碳纳米材料普适性的形成机制,创新性地提出一种精确简易的策略,通过控制溶液极性指导模板和碳源成核的聚集堆叠过程,使得纳米球非均匀增长并形成表面粗糙的纳米球。具有极强的创新性。
(3)利用基本热力学定律对载药系统的释放过程进行定量热力学描述。根据碳材料与吲哚美辛分子间静电、疏水及氢键相互作用,揭示氮掺杂纳米碳微球对吲哚美辛的负载吸附与释药规律,实现可控释放和快速转运。具有鲜明的引领性和开创性。 
5、社会经济效益,存在的问题;
具有粗糙表面、优良生物相容性、大介孔和丰富N掺杂的多孔纳米碳球是物理和化学相互作用锚定活性载体的理想主体。因此,精确设计和控制合成具有大介孔(>10 nm)和粗糙表面的氮掺杂碳纳米球具有重要的研究意义。
研究还选择难溶性药物吲哚美辛为模型分子,将具有大介孔、N掺杂、无毒性及新颖结构于一体的纳米碳材料负载吲哚美辛及提高药物的溶解度和释放速率。本项目的预期研究成果将会进一步拓宽碳材料的研究领域,为其在药物传递、催化、吸附分离中的应用提供重要参考。迄今为止,如何将球形形态和粗糙表面整合到大孔结构,制备一种具有高比表面、可调粗糙度、大介孔的氮掺杂纳米碳球来装载药物,仍然是一项极大挑战,这对于提高材料的吸附、装载和传输性能至关重要,也是亟待解决的关键问题。
 6、获奖情况:
 研究成果在国际学术期刊发表论文被SCI 收录 6 篇,其中,JCR一区顶级期刊 1 篇(Advanced Materials, IF:29.4),二区 2 篇(Carbon, IF:10.9),三区 1 篇,四区 2 篇;培养硕士研究生 7 名。圆满完成各项研究任务,达到预期研究目标。
研究成果经过国际同行专家评审,均充分肯定了本项目的创新研究价值,受到国内外同行专家的高度认可。计划在研究成果积累到一定程度后申报科技奖。
 登记号:  
 登记日期:  2024/11/15
 研究起止时间:  2021-01-01至2023-12-31
 成果应用行业:  科学研究、技术服务和地质勘查业
 高新科技领域:  
 学科分类:  
 鉴定单位:  广东省科学技术厅
 评价日期:  2024/2/7
 登记办理状态:  公示中
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